Título: | HIDROGENAÇÃO DE CO2 PARA METANOL: O PAPEL DAS VACÂNCIAS DE OXIGÊNIO NA SÍNTESE DE METANOL EMPREGANDO OS CATALISADORES DE CU/ZNO/AL E AS MISTURAS FÍSICAS A BASE DE IN2O3 | ||||||||||||
Autor: |
BRUNA JULIANA DA SILVA BRONSATO |
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Colaborador(es): |
ROBERTO RIBEIRO DE AVILLEZ - Orientador LUCIA GORENSTIN APPEL - Coorientador |
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Catalogação: | 04/JAN/2024 | Língua(s): | PORTUGUÊS - BRASIL |
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Tipo: | TEXTO | Subtipo: | TESE | ||||||||||
Notas: |
[pt] Todos os dados constantes dos documentos são de inteira responsabilidade de seus autores. Os dados utilizados nas descrições dos documentos estão em conformidade com os sistemas da administração da PUC-Rio. [en] All data contained in the documents are the sole responsibility of the authors. The data used in the descriptions of the documents are in conformity with the systems of the administration of PUC-Rio. |
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Referência(s): |
[pt] https://www.maxwell.vrac.puc-rio.br/projetosEspeciais/ETDs/consultas/conteudo.php?strSecao=resultado&nrSeq=65823&idi=1 [en] https://www.maxwell.vrac.puc-rio.br/projetosEspeciais/ETDs/consultas/conteudo.php?strSecao=resultado&nrSeq=65823&idi=2 |
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DOI: | https://doi.org/10.17771/PUCRio.acad.65823 | ||||||||||||
Resumo: | |||||||||||||
Esta tese investigou a síntese de metanol via hidrogenação do CO2 empregando dois conjuntos de catalisadores. O primeiro é composto pelos tradicionais catalisadores de Cu/ZnO/Al e o segundo aborda os catalisadores de
In2O3 e ZrO2. Com relação ao Cu/ZnO/Al, foram preparados quatro amostras
via coprecipitação. Os resultados mostraram que há um teor ótimo (3,8 por cento
at.) de Al para a qual se observa uma maior taxa de formação de metanol.
Os catalisadores foram caracterizados por fisissorção de N2, titulação com
N2O,espectroscopia de absorção atômica, ICP, DRX, XPS, TPD-(CO2,NH3
e H2O), TPSR-CO2/H2, TEM/HRTEM/EDS. Uma correlação entre a taxa
de formação de metanol e a quantidade de vacâncias de oxigênio superficiais
do catalisador foi observada. Foi verificado que o Al atua como um promotor
na geração de vacâncias de oxigênio. Com relação aos sistemas de In2O3, foi
realizado um screening e selecionado nove catalisadores. Esses sólidos foram
caracterizados pelas seguintes técnicas: DRX, TPD-NH3, TPD-CO2, TPR-H2
e TPSR-CO2/H2. Foi realizado um estudo em dinâmica molecular clássica investigando os efeitos da dopagem do In2O3 e da interação entre o In2O3 e
o ZrO2 e relacionando os resultados com a performance dos catalisadores. O
melhor desempenho catalítico foi obtido para o inédito catalisador de 0,6Pt-In2O3+6ZnZrO2, sendo esse desempenho associado à presença de vacâncias.
Além disso, pelos cálculos teóricos de dinâmica molecular foi verificado que
tanto a mistura física quanto a dopagem do In2O3 podem promovem a mobilidade de oxigênio da rede dos óxidos, o que facilita a formação de vacâncias de
oxigênio. Sendo assim, os dois conjuntos de catalisadores estudados mostram
que as vacâncias de oxigênio têm papel central na formação do metanol a partir
da hidrogenação do CO2. As informações geradas neste trabalho contribuirão
para o desenvolvimento de catalisadores promissores para a futura exploração
industrial da geração de metanol a partir de CO2.
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