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Título: CATALISADORES BIFUNCIONAIS BASEADOS EM ZEÓLITA H-FERRIERITA PARA A SÍNTESE DIRETA DE DIMETIL ÉTER A PARTIR DE GÁS DE SÍNTESE
Autor: JHONNY OSWALDO HUERTAS FLORES
Colaborador(es): MARIA ISABEL PAIS DA SILVA - Orientador
Catalogação: 20/JUL/2004 Língua(s): PORTUGUÊS - BRASIL
Tipo: TEXTO Subtipo: TESE
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Referência(s): [pt] https://www.maxwell.vrac.puc-rio.br/projetosEspeciais/ETDs/consultas/conteudo.php?strSecao=resultado&nrSeq=5205&idi=1
[en] https://www.maxwell.vrac.puc-rio.br/projetosEspeciais/ETDs/consultas/conteudo.php?strSecao=resultado&nrSeq=5205&idi=2
DOI: https://doi.org/10.17771/PUCRio.acad.5205
Resumo:
A síntese direta de dimetil éter (DME) a partir de gás de síntese é catalisada a partir de catalisadores bifuncionais que possuem duas propriedades: uma hidrogenante que catalisa a formação de metanol a partir de gás de síntese e a outra desidratante que se encarrega da formação do dimetil éter a partir do metanol. Catalisadores bifuncionais com componente hidrogenante baseado em Cu, Zn e Al e componente desidratante baseado na zeólita H-ferrierita foram sintetizados, avaliando-se, o método de preparação, a influência do alumínio no componente hidrogenante e a razão componente desidratante versus componente hidrogenante. Dos diferentes métodos de preparação utilizados: precipitação-deposição, coprecipitação-impregnação e coprecipitação-sedimentação foram os dois últimos que apresentaram melhores resultados na conversão de gás de síntese além de apresentar a formação do precursor do catalisador de síntese de metanol. Os catalisadores foram caracterizados por: absorção atômica, análise térmica gravimétrica, adsorção de N2, difração de raios-x, redução com temperatura programada (RTP), dessorção com temperatura programada de amônia (DTPNH3), dessorção com temperatura programada de hidrogênio (DTP-H2) e microscopia eletrônica de transmissão. Verificou-se que o catalisador bifuncional apresenta um entupimento no volume de poros de aproximadamente 50 por cento. Os resultados dos raios-x identificaram a formação das fases auricalcita, hidrozincita, malaquita e rosacita nos catalisadores com componente hidrogenante baseado em Cu e Zn dos catalisadores com componente hidrogenante baseado em Cu, Zn e Al, e razão atômica Cu/Zn/Al:55/30/15, se observou somente a fase hidrotalcita. A inclusão de alumínio no componente hidrogenante favoreceu a formação de partículas de CuO muito pequenas, conforme observado na microscopia eletrônica de transmissão e difração de raios-x. A análise da DTP-H2 mostrou que os catalisadores preparados por coprecipitação-impregnação apresentam áreas de cobre um pouco maiores. A DTP-NH3 identificou a presença de sítios ácidos de Lewis e de Bronsted que ainda permanecem na H-ferrierita após a preparação do catalisador bifuncional. Sítios ácidos de Bronsted diminuem em maior proporção no catalisador bifuncional quando é preparado pelo método de coprecipitação-impregnação. Os testes catalíticos mostraram não existem grandes diferenças entre os catalisadores bifuncionais preparados por ambos os métodos e que o alumínio no componente hidrogenante não melhora a atividade catalítica destes catalisadores na síntese direta de DME. Concluiu-se que a etapa limitante do processo é a hidrogenação e que esta é dominada pelo cobre e que a H-ferrierita é um excelente componente desidratante pela sua elevada acidez.
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CAPA, AGRADECIMENTOS, RESUMO, ABSTRACT, SUMÁRIO E LISTAS PDF      
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REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS E APÊNDICES PDF