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Título: SÍNTESE E CARACTERIZAÇÃO DE CATALISADORES BASEADOS EM CU USADOS NA REFORMA A VAPOR DO METANOL
Autor: SABRINA GUIMARAES SANCHES
Colaborador(es): MARIA ISABEL PAIS DA SILVA - Orientador
JHONNY OSWALDO HUERTAS FLORES - Coorientador
Catalogação: 10/FEV/2010 Língua(s): PORTUGUÊS - BRASIL
Tipo: TEXTO Subtipo: TESE
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Referência(s): [pt] https://www.maxwell.vrac.puc-rio.br/projetosEspeciais/ETDs/consultas/conteudo.php?strSecao=resultado&nrSeq=15152&idi=1
[en] https://www.maxwell.vrac.puc-rio.br/projetosEspeciais/ETDs/consultas/conteudo.php?strSecao=resultado&nrSeq=15152&idi=2
DOI: https://doi.org/10.17771/PUCRio.acad.15152
Resumo:
Desde os anos 70, com a crise do petróleo, a busca por fontes de energia alternativa vem sendo desenvolvida. Além disso, existe também a preocupação ambiental em obter energia limpa. O hidrogênio, que pode ser produzido pela reforma a vapor do metanol, é uma importante fonte alternativa de energia limpa que pode ser empregada nas células a combustível. Neste trabalho foram preparados catalisadores baseados em Cu e Zn por diferentes métodos: coprecipitação, precipitação sequencial e precipitação homogênea com algumas variações, como a ordem de adição dos reagentes e o tempo de envelhecimento. Zircônio e ítrio foram usados em diferentes teores como promotores desses catalisadores para a reforma a vapor do metanol. As amostras recém-preparadas e/ou calcinadas foram caracterizadas pelas técnicas de: espectroscopia de emissão óptica com plasma acoplado (ICP-OES), espectroscopia de absorção atômica (EAA), área específica pelo método BET, difração de raios-X (DRX), análise termogravimétrica (ATG), microscopia eletrônica de transmissão (MET), dessorção termoprogramada de H2 (DTP-H2), oxidação por N2O e espectroscopia de infravermelho (IV). O método de preparação não influenciou na formação da fase precursora, que foi a auricalcita para a maioria dos catalisadores recémpreparados e nos catalisadores calcinados foram encontradas as fases CuO e ZnO. Os catalisadores recém-preparados contendo ítrio e preparados por coprecipitação não formaram fases precursoras cristalinas e tiveram as menores áreas específicas (BET). O zircônio modificou a estrutura cristalina dos catalisadores, aumentando a área específica total e a área metálica de Cu, quando estes foram preparados por precipitação homogênea. Duas etapas de decomposição foram encontradas na ATG maioria dos catalisadores e foram atribuídas à desidroxilação e descarbonatação das fases precursoras. Perfis com três ou quatro picos de dessorção foram encontrados na DTP-H2 e foram atribuídos a diferentes tipos de sítios de cobre metálico. As técnicas DTP-H2 e oxidação por N2O não apresentaram áreas de cobre semelhantes, indicando que o uso dessas técnicas só é válido para avaliar tendências de variação. A morfologia das partículas foi influenciada pelo método de preparação e pelo promotor. O catalisador preparado por coprecipitação apresentou partículas com morfologia mais regular e ainda foram encontradas partículas com formato tipo agulha, remanescentes do precursor que não foi calcinado. O infravermelho apresentou bandas dos íons formiatos e metoxi adsorvidas sobre cobre oxidado, que seriam as espécies intermediárias na reforma a vapor do metanol, confirmando também a influência da água na oxidação das espécies de cobre metálico. Estas espécies oxidadas seriam responsáveis pela formação do hidrogênio.
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CAPA, AGRADECIMENTOS, RESUMO, ABSTRACT, SUMÁRIO E LISTAS PDF    
CAPÍTULO 1 PDF    
CAPÍTULO 2 PDF    
CAPÍTULO 3 PDF    
CAPÍTULO 4 PDF    
CAPÍTULO 5 PDF    
REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS, APÊNDICES PDF