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Coleção Digital
Título: COMPLEXOS DE TRANSFERÊNCIA DE CARGA BASEADOS EM NANO-TIO2 COM VACÂNCIAS DE OXIGÊNIO PARA PROCESSOS FOTOCATALÍTICOS À LUZ VISÍVEL Autor: JESSICA GIL LONDONO
Instituição: PONTIFÍCIA UNIVERSIDADE CATÓLICA DO RIO DE JANEIRO - PUC-RIO
Colaborador(es):
BOJAN MARINKOVIC - ORIENTADOR
Nº do Conteudo: 61770
Catalogação: 12/01/2023 Liberação: 15/12/2023 Idioma(s): INGLÊS - ESTADOS UNIDOS
Tipo: TEXTO Subtipo: TESE
Natureza: PUBLICAÇÃO ACADÊMICA
Nota: Todos os dados constantes dos documentos são de inteira responsabilidade de seus autores. Os dados utilizados nas descrições dos documentos estão em conformidade com os sistemas da administração da PUC-Rio.
Referência [pt]: https://www.maxwell.vrac.puc-rio.br/colecao.php?strSecao=resultado&nrSeq=61770&idi=1
Referência [en]: https://www.maxwell.vrac.puc-rio.br/colecao.php?strSecao=resultado&nrSeq=61770&idi=2
Referência DOI: https://doi.org/10.17771/PUCRio.acad.61770
Resumo:
Título: COMPLEXOS DE TRANSFERÊNCIA DE CARGA BASEADOS EM NANO-TIO2 COM VACÂNCIAS DE OXIGÊNIO PARA PROCESSOS FOTOCATALÍTICOS À LUZ VISÍVEL Autor: JESSICA GIL LONDONO
Nº do Conteudo: 61770
Catalogação: 12/01/2023 Liberação: 15/12/2023 Idioma(s): INGLÊS - ESTADOS UNIDOS
Tipo: TEXTO Subtipo: TESE
Natureza: PUBLICAÇÃO ACADÊMICA
Nota: Todos os dados constantes dos documentos são de inteira responsabilidade de seus autores. Os dados utilizados nas descrições dos documentos estão em conformidade com os sistemas da administração da PUC-Rio.
Referência [pt]: https://www.maxwell.vrac.puc-rio.br/colecao.php?strSecao=resultado&nrSeq=61770&idi=1
Referência [en]: https://www.maxwell.vrac.puc-rio.br/colecao.php?strSecao=resultado&nrSeq=61770&idi=2
Referência DOI: https://doi.org/10.17771/PUCRio.acad.61770
Resumo:
Os nanomateriais sensíveis à luz visível baseados em TiO2 são amplamente
estudados para aplicações fotocatalíticas sob radiação UV-Vis. Entre os
mecanismos de sensibilização à luz visível, vacâncias de oxigênio extrínsecas
foram introduzidas em TiO2 e complexos de transferência de carga (CTCs)
foram formados entre ligantes quelantes, como acetilacetona, e TiO2 nanocristalino
( TiO2-ACAC). Por outro lado, foi encontrado na literatura que o
ácido glutárico acoplado à anatase nanocristalina (TiO2-GA) apresenta alta
eficiência fotocatalítica sob UV devido à sua alta área superficial. No entanto,
a influência das vacâncias de oxigênio extrínsecas no desempenho fotocatalítico
dos CTCs à base de TiO2 é desconhecida e a sensibilização do TiO2 à
luz visível por funcionalização com ácido glutárico (TiO2-GA) e seu desempenho
fotocatalítico sob radiação de luz visível ainda não foram investigados.
Neste trabalho, vacâncias de oxigênio extrínsecas de superfície/volume foram
introduzidas em TiO2-ACAC através de calcinação a 270 °C sob ar estático,
atmosferas de Ar e H2 e nanomateriais de TiO2-GA sensíveis à luz visível foram
sintetizados via sol-gel e calcinados sob ar estático a 270 °C. Os CTCs de
TiO2-ACAC e TiO2-GA foram caracterizados pelas técnicas de XRPD, FTIR,
TGA, DRS, PL, EPR e XPS. Os resultados de FTIR comprovaram a formação
do CTC através da interação quelante bidentada entre TiO2 e GA. Os
CTCs de TiO2-GA calcinados a 270 °C sob ar estático exibiram uma longa
cauda de absorção no espectro de luz visível devido à formação de centros F+
e defeitos Ti3+. A fotodegradação da tetraciclina (TC) usando sequestrantes
e a correlação com EPR-spin trapping destacaram o papel fundamental do
radical superóxido na degradação da TC pelos CTCs de TiO2-ACAC e TiO2-
GA sob radiação de luz visível de baixa potência. O aumento da concentração
de vacâncias de oxigênio extrínsecas não foi benéfico para o desempenho fotocatalítico
dos CTCs de TiO2-ACAC, uma vez que as vacâncias de oxigênio
extrínsecas no volume também atuam como centros de recombinação. De fato,
o CTC de TiO2-ACAC com a menor concentração de vacâncias de oxigênio extrínsecas exibiu o maior desempenho fotocatalítico para degradação da TC
devido a uma distribuição adequada de vacâncias de oxigênio extrínsecas no
volume, o que fez com que os elétrons aprisionados sofressem saltos repetidos,
reduzindo as taxas de recombinação e melhorando a eficiência na produção de
radicais superóxido. Por outro lado, o alto teor de molécula orgânica de GA
ineficientemente ligada à superfície do TiO2 não foi benéfica para o desempenho
fotocatalítico dos CTCs de TiO2-GA, uma vez que a molécula orgânica
que não é efetivamente ligada à superfície do TiO2 reduziu os sítios ativos na
nanoestrutura de TiO2-GA. Nossas descobertas indicaram que os CTCs de
TiO2-ACAC e TiO2-GA são capazes de degradar poluentes via interações com
buracos eletrônicos e principalmente radicais superóxido e também forneceram
informações fundamentais sobre a influência das vacâncias de oxigênio extrínsecas
de superfície/volume no desempenho fotocatalítico, parâmetros de rede,
propriedades ópticas e fotoquímicas dos CTCs baseados em TiO2.
Descrição | Arquivo |
NA ÍNTEGRA |